Beyond TOC decline: Compartment-resolved carbon mass balance for mineralization assessment in heterogeneous persulfate oxidation of doxycycline

Chemical Engineering Journal Advances, 2026

Толық мәтін Ашық қол жеткізу: Gold Метадеректер (CSL-JSON)
DOI 10.1016/j.ceja.2026.101361
Деректер сенімділігі 70 орташа
Бұл баға қалай есептеледі

Ол жазбаның өзінің тексерілетін белгілерінен құралады: мақаланың DOI-і бар ма, оның деректерін қанша тәуелсіз дереккөз растады, міндетті өрістер толтырылған ба және соңғы растау қаншалықты жаңа. Дереккөздер арасындағы алшақтық пен идентификатордың болмауы бағаны төмендетеді. 80-нен бастап мән жазбаның қосымша тексерусіз жарияланғанын, 60-тан 79-ға дейін — оның сенімділігі төмен күйде жарияланғанын және қолмен тексеру ұсынылатынын білдіреді. Редактор қолмен тексерген жазбаны қайта есептеу 90-нан төмен түсірмейді. Бұл — мақаланың өзіне емес, ол туралы деректерімізге берілген баға.

Аңдатпа

ABSTRACT Advanced oxidation processes (AOPs) frequently report high pharmaceutical removal without rigorously verifying mineralization. Parent-compound disappearance and TOC decline alone overestimate treatment effectiveness when transformation intermediates or catalyst-associated carbon remain unaccounted for. To address this critical gap, we developed a compartment-resolved carbon mass-balance framework that tracks aqueous organic carbon, inorganic carbon, catalyst-associated carbon, and inferred gas-phase carbon to assess mineralization in heterogeneous persulfate systems. The framework was demonstrated using doxycycline oxidation in a reduced cobalt ferrite (rCoFe 2 O 4 )-activated persulfate system. Under optimized conditions, the system achieved 96.4% doxycycline removal within 120 min and 99.89% aqueous TOC removal within 360 min, while near-complete carbon closure supported extensive mineralization rather than adsorptive removal. XPS, quenching, EPR, and LC-MS analyses linked carbon-fate behaviour to catalyst redox activity, with ·OH as the dominant reactive species. Notably, reusability tests revealed that doxycycline removal remained high (87.03% at cycle 10) while TOC removal declined sharply (36.44%), demonstrating that pollutant disappearance does not equal mineralization. This framework provides a practical, transferable approach for rigorous mineralization assessment in heterogeneous advanced oxidation processes.